Sinopse: Academy City, Japão, está na vanguarda da ciência. Além de estar 30 anos à frente do mundo tecnologicamente, mais de três quartos da população desta peculiar cidade é composta por estudantes desenvolvendo suas habilidades psíquicas como espers em diversas instituições. Entre esses alunos está Touma Kamijou, um garoto do ensino médio com o nível psíquico mais baixo de zero, mas com um poder misterioso que nenhum cientista pode entender: "Imagine Breaker", que lhe permite negar outras habilidades sobrenaturais. Isso, no entanto, não afeta a vida de Kamijou nem um pouco, pois ele desempenha seu papel como um adolescente normal; isto é, até que ele conhece o estranho Index Librorum Prohibitorum, uma jovem que memorizou a totalidade dos grimórios proibidos, e agora uma organização perigosa está caçando Index. Com vários magos querendo prejudicar a garota, Kamijou defenderá seu novo companheiro a todo custo enquanto descobre um novo e estranho reino do sobrenatural.